サイファによって、ついにカオスが目覚めた。ゴットガイストギアをまとい、攻撃を仕掛けるレッカたちだが、カオスはまだ完全体になっていないにもかかわら ず、すべての属性を自在に操り、強大な力で襲いかかる。そして死闘の中、ついにパーフェクト・カオスへと変貌を遂げるのだった。もはや地球を救う手だては ないと考えるゴッドガイストたち。だが、
「あいつはパーフェクトなガイストじゃない！あの中にはサイファが……人間がいる。あいつはサイファがコントロールしてる」
レッカの言葉を聞いたガイストクラッシャーたちが、カオスをクラッシュするための最後の策にうって出る！
彼らの爆アツの覚悟に、今、地球の運命はゆだねられた!!

脅威のガイスト、カオスをとめるため、急ぎ暗黒島へと向かったＧＣＧベースだったが、島はＧ共鳴を利用したバリアに覆われ近づくことができずにいた。その ＧＣＧベースの前に、ガイスト、セイバー・ペガサスが現れる。ボルカン所長をはじめとするＧＣＧの隊員たちは、レッカたちをカオスのもとに行かせるため、 それぞれ捨て身の覚悟で戦いに挑む！
仲間たちの援護を受け、島に足を踏み入れたレッカたちは島の奥へと向かう。だが、さきにカオスのもとにたどり着いていたサイファが呼び出したガイスト、プ リズン・ケルベロス、ハードコア・フラウザー、マグマ・サラマンダス、バーバリアン・ヒュドラとさきほどのセイバー・ペガサスがレッカたちの前に立ちふさ がるのだった。
「……時は来た。超活性化せよ、カオス！」
何もかもすべてを消し去るため、サイファは、サモンクラウンとサモンブレスを作動させた――!!

ゴッドガイスト――宇宙の均衡が崩れるとき、それを正すために現れるといわれるガイストである。
突如、ＧＣＧ本部に現れた伝令ガイスト、マイクマ（マイク・マーキュリー）。マイクマをかいして語られた５体のゴッドガイスト、ゴッド・バルドル、ゴッ ド・クロノス、ゴッド・ブラフマー、ゴッド・ヒノカグツチ、ゴッド・アトゥムの話によると、地球で眠る「カオス」が目覚めることにより、全宇宙が滅亡の危 機にさらされるという。
「……本来ならば、地球人類と接触する予定はなかったが……この星を守護する、気高きガイストたちの願いなのだ……」
宇宙を守るため、カオスごと地球を破壊しようとしていたゴッドガイストたちは、レジェンドガイストであるヤマトガイスト、五大龍の願いを聞き、ガイストクラッシャーたちの覚悟を試し、カオスと戦うチャンスを与えるかどうかを見極めようとしていた。

ついに、ガイスト、バニシング・ゼウスがその姿を現した！ケタはずれの強さを持つバニシン グ・ゼウスは、レッカたちガイストクラッシャーが５人がかりで攻撃を仕掛けてもキズひとつつけることができない。さらには、バニシング・ゼウスに呼応し て、強大な力を持つガイスト、アヤカシ・ナインテール、エターナル・オーディーン、プロミネンス・ラーまでもが出現し、レッカたちはますます追い詰められ る。そんな中、ルミネラ博士がラウンダから受け取ったサモンブレスを利用する方法を思いつく。
一方、オペレーション・ゼウスを完結させたイレイザーの首領Ω（オメガ）は、新たな作戦に移ろうとするが、その目の前に、かつての幹部、サイファが現れる。
「……オペレーション・カオスは、オレがもらう」
オペレーション・カオスとは一体!?

それぞれ進化型ガイストギアを身にまとったレッカたちガイストクラッシャーは、襲いかかるガイスト、タイラント・ポセイドン、クリムゾン・アポロン、ソニック・ヘルメスと激闘を繰り広げていた。
一方、自分自身から望んで、ガイスト、サイコ・ヴァサーゴのガイメタルを体内に埋め込む手術を受けることにしたイレイザーの幹部ラウンダだったが、その心には迷いが生じていた。
「私とルミネラ……Ω（オメガ）様が本当に必要とされていたのはどちらだったのです？」
オメガに問いかけるラウンダだったが……。